تهیه کاتالیستهای جدید بر پایه فری سیلیکات و بررسی چگونگی احیای مجدد کاتالیستهای مستعمل صنعتی بر پایه اکسید آهن و ارزیابی فعالیت کاتالیزگری آنها در فرایند دهیدروژناسیون اتیل بنزن
چکیده
در این پایان نامه ترکیبات نانو فری سیلیکات بدون آلومنیوم و با ساختار zsm-5 با استفاده از روش هیدروترمال در مدت زمان نسبتا کوتاهی تهیه شدند. دراین روش از تترا پروپیل آمونیوم بروماید به عنوان تمپلت استفاده گردید. تآثیر عوامل مختلف نظیر ترکیب ژل اولیه (na+ یا k+ )، نسبت مولی sio2/fe2o3 ،ph، دما و زمان واکنش هیدروترمال بر ساختار این فری سیلیکاتها بررسی گردید. ترکیبات سنتز شده توسط روشهای xrd ، tem-edax ، h2-tpr ، nh3-tpd ، bet،dr ، ftir ، tga/dta ، sem وicp شناسایی گردید. بررسیها نشان داد پتاسیم می-تواند مانند سدیم به عنوان جهت دهنده ساختار فری سیلیکات و همچنین عامل توازن بار درساختار این ترکیبات عمل نماید. بررسیهای آنالیز nh3-tpd نشان می دهد استفاده از پتاسیم بجای سدیم و همچنین تبادل آهن در فری سیلیکاتها باعث افزایش خصلت اسیدی این ترکیبات می شود. فری سیلیکاتهای سنتز شده در واکنش دهیدروژناسیون اتیل بنزن برای تهیه استایرن در محدوده دمایی °c 600-400 و در فشار یک اتمسفر مورد استفاده قرار گرفتند. برای انجام این واکنش، یک راکتور بستر ثابت و از جنس استیل ضد زنگ (طول mm500و قطرداخلیmm10 ) طراحی گردید. تأثیر عواملی نظیردمای واکنش، نوع خوراک (n2o یا بخار آب)، نوع کاتالیست از نظر عوامل موثر بر تهیه آن نظیر ترکیبات سازنده ژل اولیه، نسبت مولی sio2/fe2o3و دمای واکنش هیدروترمال بر عملکرد کاتالیستی این ترکیبات مورد بررسی قرار گرفت. بررسیها نشان داد بهره تولید استایرن به میزان زیادی تحت تآثیر نسبت مولی sio2/fe2o3، وجود پتاسیم در فری سیلیکات و حضور n2o در خوراک واکنش می-باشد. از طرفی پایلوت آزمایشگاهی مناسب برای واکنش دهیدروژناسیون اتیل بنزن و تبدیل آن به استایرن طراحی شده است. این پایلوت دارای راکتور ازجنس استیل نسوز، کوره، سیستم کنترلی دما، پیش گرم کن، پمپ تزریق خوراک مایع، کندانسور محصولات، شیرآلات و سیستم ایمنی می باشد. از طرفی فرایند غیر فعال شدن کاتالیستهای مستعمل تجاری در واکنش دهیدروژناسیون اتیل بنزن برای تهیه استایرن بررسی گردید. تأثیر پارامترهای مختلفی نظیر استفاده از عوامل اکسنده نظیر n2o ، co2، هوا و بخار آب و مخلوطهایی از این اجزاء در فعالسازی مجدد کاتالیستهای مستعمل مورد بررسی قرار گرفت. کاتالیستهای نو، مستعمل و فعالسازی شده توسط روشهای xrd ، sem-edx ، h2-tpr ، nh3-tpd ،tpo، bet،dr ، ftir ، وicp شناسایی شدند و عملکرد کاتالیستی این ترکیبات در واکنش دهیدروژناسیون اتیل بنزن برای تهیه استایرن در دمای °c 660 و در فشار یک اتمسفر با یکدیگر مقایسه گردید. بررسیهای فعالسازی نشان داد گاز n2o در افزایش حالت اکسایش اجزای آهن و افزایش بهره تولید استایرن نقش اساسی برعهده دارد.