مطالعه کاهش کاتالیزوری انتخابی اکسیدهای نیتروژن (nox) توسط نانوکاتالیزورهای تک فلزی و دو فلزی برروی پایه های متداول - طراحی و بهینه سازی کاتالیزور
چکیده
در کار پژوهشی حاضر ابتدا فلزات واسطه مختلف مانند آهن، مس، منگنز، کبالت و... بر روی پایه های متفاوت مانند زئولیت طبیعی، زئولیت y، زئولیت zsm-5، آلومینا، ساپو و... بارگذاری شده و در فرایند کاهش کاتالیزوری انتخابی اکسیدنیتروژن با آمونیاک در حضور اکسیژن در سامانه آزمایشگاهی طراحی شده تست شدند. نتایج نشان داد که زئولیت zsm-5 و sapo-34 بارگذاری شده با فلزات واسطه مختلف، کارایی خیلی خوبی از خود نشان دادند و در بین فلزات مختلف بارگذاری شده نیز، فلز مس بیشترین فعالیت را از خود نشان داد (80% تبدیل اکسید نیتروژن به نیتروژن با کاتالیزور cu/zsm-5 در دمایc °300 و 78% تبدیل اکسید نیتروژن به نیتروژن با کاتالیزور cu/sapo-34 در دمای c°300). در ادامه جهت افزایش بیشتر فعالیت این کاتالیزورها به ویژه در دماهای پایین، بررسی های بیشتری روی این کاتالیزورها انجام شد. پارامترهای عملیاتی فرایند nh3-scr با طراحی آزمایش با روش تاگوچی بهینه شده و تحت شرایط بهینه به دست آمده تبدیل اکسیدنیتروژن به نیتروژن با کاتالیزورcu-zsm-5 به 1/63 % در دمای c°250 و 86/94 % در دمای c°300 رسید. سپس تاثیر اضافه کردن فلز دوم روی فعالیت کاتالیزور cu-zsm-5 بررسی شده و مشاهده شد که فعالیت کاتالیزورهای دو فلزی بیشتر از تک فلزی بوده و کاتالیزور fe-cu/zsm-5 بیشترین فعالیت را در تبدیل اکسیدنیتروژن از خود نشان داد (67% در دمای c°250 و 93% در دمای c°300). در مرحله بعد پارامترهای تهیه کاتالیزور fe-cu/zsm-5 با روش رویه پاسخ سطح بهینه شد: بارگذاری آهن wt%2/4، دمای کلسیناسیون c°577 و دمای تلقیح c°5/43. تبدیل اکسیدنیتروژن تحت این شرایط بهینه تهیه کاتالیزور به 7/78% در دمای c°250 رسید. برای بررسی تاثیر روش تهیه بر فعالیت کاتالیزورهای cu/zsm-5 وcu/sapo-34 ، این 2 کاتالیزور علاوه بر روش تلقیح با روش های دیگری مانند اولتراسونیک، هیدروترمال و هم رسوبی با عامل رسوب دهنده های هیدروکسیدسدیم و اوره نیز تهیه شده و در فرایند nh3-scr تست شدند، نتایج نشان داد که روش تهیه کاتالیزور، تاثیر زیادی روی فعالیت کاتالیزور دارد. کاتالیزورcu/zsm-5 تهیه شده با روش هم رسوبی اوره و کاتالیزورcu/sapo-34 تهیه شده با روش اولتراسونیک فعالیت بیشتری نسبت به روش های تهیه دیگر از خود نشان دادند (4/82% تبدیل اکسیدنیتروژن به نیتروژن با کاتالیزورcu/zsm-5 تهیه شده با هم رسوبی اوره و 2/86% تبدیل اکسیدنیتروژن به نیتروژن با کاتالیزور cu/sapo-34 تهیه شده با اولتراسونیک در دمای c°250). آنالیز احیا با برنامه دمایی (h2-tpr) نشان داد که دمای کاهش کاتیون هایcu2+ ایزوله درcu/sapo-34 تهیه شده با روش اولتراسونیک و cu/zsm-5 تهیه شده با روش هم رسوبی اوره نسبت به سایر روش ها کمتر است و این نشانگر این است که کاتیون هایcu2+ ایزوله در این کاتالیزورها راحت تر کاهیده می شوند. آنالیز واجذب آمونیاک با برنامه دمایی (nh3-tpd) نیز نشان داد که این 2 کاتالیزور دارای خصلت اسیدی بیشتر در مقایسه با سایر کاتالیزورها می باشند. در بخش آخر کار تاثیر نوع فلز و پایه بر کارایی کاتالیزورهای فلزی پایه دار در راندمان تبدیل اکسیدنیتروژن به نیتروژن، با استفاده از شبکه عصبی مصنوعی مدلسازی شده و نتایج نشان داد که نوع فلز نسبت به نوع پایه تاثیر زیادی در راندمان تبدیل اکسیدنیتروژن به نیتروژن را دارد.